English Title: Atmospheric investigations of the interaction of mineral dust with the trace gases HNO3 and SO2

Preview

PDF, German Download (13MB) | Terms of use

Abstract

Die Spurengase HNO3 und SO2 haben Anteil an vielen klimarelevanten Prozessen in der Erdatmosphäre. Einen bislang weitgehend unerforschten Einfluss auf ihre Konzentrationen kann Mineralstaub, eines der häufigsten atmosphärischen Aerosole, haben. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde in Izana, 2367 m üdM, Teneriffa, die Wechselwirkung von Mineralstaub mit diesen Spurengasen untersucht. In insgesamt sechs Perioden hohen Staubaufkommens wurde jeweils ein HNO3-Rückgang bis auf die Nachweisgrenze gemessen. Aufgrund dieser Antikorrelationen konnte erstmals eine Berechnung der die HNO3-Aufnahme charakterisierende Größe (uptake coefficient gamma), basierend auf in-situ-Messungen vorgenommen werden: gamma(HNO3) = 0.033. Im Gegensatz dazu konnte eine Mineralstaub-SO2-Antikorrelation, wie sie in Labormessungen anderer Gruppen festgestellt wurde, nicht gemessen werden. Informationen über die Staubzusammensetzung und dessen Alkalinität, die entscheidenden Einfluss auf die SO2-Aufnahme haben, liegen derzeit noch nicht vor. Der Nachweis obiger Spurengase erfolgte mittels einer hochempfindlichen CIMS-Sonde (CIMS = Chemische-Ionisations-MassenSpektrometrie). Die Weiterentwicklung der Kalibriertechnik sowie umfangreiche diagnostische Messungen zur Optimierung der CIMS-Technik waren Bestandteil dieser Arbeit. Sie beinhaltete die Entwicklung eines neuen Einlasssystems, das einen (unerwünschten) HNO3-Beitrag aus volatilen Aerosolen verhinderte. Schließlich konnte die CIMS-Methode im Rahmen diverser Messkampagnen erfolgreich mit den Messmethoden anderer Forschungsgruppen bezüglich HNO3, SO2 und H2O2 verglichen werden.

Translation of abstract (English)

The trace gases HNO3 and SO2 have an influence on various atmospheric processes concerning the earth´s climate. Mineral dust, one of the most abundant aerosols in the atmosphere, may have a lasting but almost unexplored effect on their concentrations. Within the scope of this work the interaction of mineral dust with these trace gases was studied in Izana, 2367 m asl, Tenerife. During six periods of high atmospheric dustload the HNO3 concentration decreased below the detection limit, allowing a first calculation of the uptake coefficient gamma based on in-situ measurements: gamma(HNO3) = 0.033. In contrast and in contradiction with the results of laboratory experiments from other research teams, a mineral dust-SO2-anti-correlation was not observed. A lack of information regarding the dust composition and alkalinity which have a decisive influence on the SO2 uptake allows no profound interpretation of this result yet. The detection of the above trace gases was performed using the highly sensitive CIMS technique (CIMS = Chemical Ionization Mass Spectrometry). This work included the improvement of calibration, diagnostic measurements and the deployment of a newly designed blower inlet to prevent volatile aerosols from entering the CIMS probe. Finally, a successful comparison of the CIMS technique with several techniques of other research teams regarding the measurement of HNO3, SO2 and H2O2 was performed during various measurement campaigns.