German Title: Nichtlineare Spektroskopie einer autoionisierenden Zweielektronen-Resonanz in intensiven, extrem ultravioletten Feldern an einem Freie-Elektronen-Laser

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Abstract

In this work, the influence of intense extreme-ultraviolet (XUV) fields on helium is experimentally investigated. Therefore, XUV pulses from a free-electron laser (FEL) are combined with transient absorption spectroscopy (TAS) and explored with numerical quantum-mechanical simulations. A novel TAS beamline enables measurements on the prototypical atomic three-body system, helium, at the free-electron laser in Hamburg (FLASH). In particular, the energetically lowest two-electron resonance, 2s2p, with its asymmetric Fano absorption line shape is of interest. This bound state is embedded in the single-ionization continuum and thus represents an atomic interferometer. Its main property, the sensitivity to phase, is used in this work to detect manipulations induced by strong XUV pulses. In the experiments, a distortion of the absorption line is observed in the presence of highly intense XUV pulses. Firstly, the line shape’s symmetry change is investigated with a numerical few-level model simulation and found to be connected to the transient dressing of the excited state. Employing realistically modelled stochastic pulses, the investigation is extended to the line shape’s dependence on the pulse duration. Finally, the line broadening is explained by the model simulation and allows for disentangling the contributing mechanisms, two-photon absorption and the increased reversion to the ground state.

Translation of abstract (German)

In dieser Arbeit wird der Einfluß von hoch intensivem, extrem ultravioletten (XUV) Licht auf Helium experimentell untersucht. Dafür werden XUV Pulse eines Freie-Elektronen-Lasers (FEL) mit Transienter Absorptionsspektroskopie kombiniert und die Ergebnisse mit einem numerischen quantenmechanischen Model verglichen. Ein neuer Transiente-Absorptionsspektroskopie Aufbau ermöglicht die Messung des prototypischen Dreikörpersystems Helium am Freie-Elektronen-Laser in Hamburg (FLASH). Der Fokus in dieser Arbeit liegt auf der energetisch niedrigsten Zweielektronenresonanz, 2s2p, mit ihrer asymmetrischen Fano-Linienform. Dieser gebundene Zustand ist eingebettet in das Ionisationskontinuum und repräsentiert daher ein quantenmechanisches Interferometer. Dessen Haupteigenschaft, die Phasensensitivität, wird in dieser Arbeit genutzt um durch starke XUV Felder induziert Änderungen zu detektieren. In den Experimenten wird eine Veränderung der Linienform in Gegenwart hoch intensiver XUV Pulse beobachtet. Zunächst wird die Änderung der Liniensymmetrie mit einem numerischen Model, welches auf nur wenigen Zuständen basiert, untersucht und ein Zusammenhang zum transienten optischen Pumpen des angeregten Zustands hergestellt. Mit dem Einsatz realistischer stochastischer Pulse werden die Liniensymmetrieabhängigkeits-Untersuchungen im theoretischen Model um den Parameter der XUV Pulsdauer erweitert. Schließlich wird die Linienformverbreiterung mit Hilfe der Modelsimulation erklärt, welche eine Entkopplung der Beiträge der Zweiphotonen Absorption und der verstärkten Kopplung zurück an den Grundzustand erlaubt.