German Title: Energieabsorption, Ionisation und harmonische Emission in laserbestrahlten atomaren Clustern

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Abstract

The excellent coupling of laser light to atomic clusters is a known, experimentally established fact. However, the physical mechanism of laser absorption is still controversially discussed. Linear resonance (LR) absorption occurs for sufficiently long laser pulses of optical or longer wavelengths. Here the Mie-plasma frequency initially rises above the laser frequency, then drops due to cluster expansion and therefore meets the laser frequency at some point. Instead, in few-cycle laser pulses this LR is not met but efficient laser energy absorption is found to persist. By particle-in-cell simulations and analytical modelling it is shown that the cluster electrons contributing to efficient absorption pass a nonlinear resonance (NLR), i.e., the instantaneous frequency of their motion in a time-dependent, anharmonic potential transiently meets the laser frequency. For a given laser intensity and cluster it is further shown that an optimum laser wavelength for absorption exists which typically lies in the ultraviolet regime. This yields a higher laser absorption efficiency than employing LR during the cluster expansion. The emission spectrum of laser-irradiated clusters is also investigated. Only the deeply bound, coherently oscillating electrons in the cluster potential contribute to low-order harmonic emission. In contrast, electrons crossing the NLR and leaving the cluster emit radiation with random phase which inhibits high-order harmonics. A pump-probe experiment is proposed to measure the time-dependent nano-cluster charge density by detecting the harmonic radiation.

Translation of abstract (German)

Die exzellente Kopplung zwischen Laserlicht und atomaren Clustern ist bekannt und experimentell belegt. Allerdings wird der physikalische Mechanismus, welcher der Laserabsorption zugrunde liegt, noch immer kontrovers diskutiert. Lineare Resonanzabsorption (LR) tritt im Falle ausreichend langer Laserpulse bei optischen oder längeren Wellenlängen auf. Hierbei steigt die Mie-Plasmafrequenz zunächst auf Werte oberhalb der Laserfrequenz an, sinkt anschließend während der Clusterexpansion und trifft daher die Laserfrequenz zu einem bestimmten Zeitpunkt. Im Gegensatz dazu tritt LR in kurzen Pulsen nicht auf. Trotzdem besteht effiziente Energieabsorption fort. Mit Hilfe von particle-in-cell Simulationen und analytischen Modellierungen wird gezeigt, daß jene Clusterelektronen, die zur effizienten Laserabsorption beitragen eine nichtlineare Resonanz (NLR) durchlaufen, d.h., die instantane Frequenz ihrer Bewegung im zeitabhängigen, an harmonischen Potential gleicht vorübergehend der Laserfrequenz. Es wird weiterhin gezeigt, daß für vorgegebene Laserintensität und Cluster eine optimale Laserwellenlänge für die Absorption existiert, welche unter üblichen Voraussetzungen im Ultravioletten liegt. Dies bewirkt eine deutlich höhere Absorptionseffizienz, als das Ausnutzen der LR während der Expansion. Das Emissionsspektrum laserbestrahlter Cluster wird ebenfalls untersucht. Lediglich die tief gebundenen, kohärent im Clusterpotential oszillierenden Elektronen tragen zur Emission von Harmonischen niedriger Ordnung bei. Im Gegensatz dazu emittieren Elektronen, welche die NLR passieren, Strahlung mit zufälliger Phase, was die Emission hoher Harmonischer verhindert. Ein Pump-Probeexperiment zur Messung der zeitabhängigen Nanocluster-Ladungsdichte mittels Harmonischenstrahlung wird vorgeschlagen.