German Title: Abbildung von Photofragmentationsprozessen schneller Molekülionen

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Abstract

A novel arrangement to study photofragmentation of molecular ions using fast beam (keV) imaging techniques combined with fast ion-beam pulsing and trapping has been realized. The setup was transferred to the new free-electron laser in Hamburg (FLASH) for the first user experiments. With this apparatus experiments were conducted on the two rare-gas dimer ions Ne2+ and Ar2+ utilizing a pulsed Nd:YAG laser at 2.33 and 4.66eV photon energy and on HeH+ using the free electron laser at 38.8 eV. Photofragmentation of Ar2+ was measured at 266nm, where the C2Sigma+g repulsive curve dominates. The angular fragment distribution was mainly parallel to the laser polarization, as expected, but a sizable transverse contribution increasing at energy releases corresponding to vibrationally excited target ions was found. Although spin-orbit coupling in Ar2+ remains as the most plausible explanation, the observed size of the effect is much larger than expected using theoretical predictions. Photodissociation of the Ne2+ was measured at 532nm where the A2Piu curve is dominant and the C2Sigma+g curve becomes important for higher vibrational target excitation. Also here, a mainly parallel angular charactistic was observed plus a perpendicular contribution which remained high throughout the observed kinetic energy release regime. The photofragmentation studies of HeH+ with the free electron laser at 32nm wavelength, revealed in the kinetic energy release spectrum, a contribution of 50% from highly excited He0 fragments, indicating the important contribution of many high-lying repulsive curves. The angular distributions showed a dominant contribution of Sigma->Pi transitions, underlining the large importance of this symmetry among the excited curves contributing to photodissociation. The cross sections for both symmetries were measured with a total of (1.4+-0.7)*10-18 cm2.

Translation of abstract (German)

Ein neuartiger experimenteller Aufbau zur Messung von Photofragmentationsprozessen molekularer Ionen wurde etabliert. Der Aufbau kombiniert das Verfahren der Abbildung schneller Ionenstrahlen (keV Energien) mit einer Ionenfalle, die es erlaubt die Vibrationsanregungen der Ionen zu reduziern. Der Aufbau wurde am Freie-Elektronen-Laser (FEL) in Hamburg für die ersten Benutzer Experimente installiert. Mit der Apparatur wurden unter Verwendung eines gepulsten Nd:YAG Lasers (Photonen Energien von 2.33 und 4.66eV) Experimente an den Edelgasionen Ar2+ und Ne2+ und an HeH+ unter Benutzung des FEL mit 38.8eV durchgeführt. Die Photodissoziation von Ar2+ wurde bei 266nm gemessen, wobei die C2Sigma+g Potentialfläche dominierte. Die Winkelverteilung der Fragmente zeigte, den erwarteten hauptsächlichen Anteil an Dissoziation parallel zur Laserpolarization. Jedoch wurde auch ein beträchtlicher senkrechter Beitrag mit zunehmender bei der Dissoziation freiwerdender Energie gemessen. Obwohl die Annahme von Spin-Bahn Wechselwirkung die plausibelste Erklärung darstellt, war die beobachtete Größe des Effektes wesentlich höher, als durch theoretische Rechnungen vorhergesagt. Es wurde beobachtet, daß bei der Photofragmentation von Ne2+ bei 523nm die A2Piu Potentialfläche dominiert. Die C2Sigma+g Potentialkurve gewinnt an Bedeutung für höhere vibrations Anregung der Molekülionen. Experimentell wurde auch hier ein hauptsächlicher paralleler Charakter zusätzlich zu einem senkrechten Anteil gemessen. Der senkrechte Anteil blieb erhöht über den gesamten beobachteten Bereich der freiwerdenden kinetischen Energie. Die Photofragmentationsspektroskopie von HeH+ am FEL bei 32nm zeigte im Spektrum der freiwerdenden Energie einen Anteil von 50% an hochangeregten He0 Fragmenten, der den Beitrag vieler hoch angeregter Potentialflächen deutlich machte. Die Winkelverteilung zeigte einen dominierenden Anteil an Sigma->Pi Übergängen, die den wichtigen Beitrag dieser Symmetry zum Dissoziationsprozeß unterstreicht. Der gemessene Wirkungsquerschnitt für beide Symmetrien beträgt (1.4+-0.7)*10-18 cm2.