German Title: Die isotopische Zusammensetzung von Wasserdampf in der oberen Troposphäre/unteren Stratosphäre : Modellierung, Analyse und Probensammlung

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Abstract

The isotopic composition of water vapor in the upper troposphere/lower stratosphere:} Exact knowledge about the isotopic composition of water vapor in the tropopause region and the stratosphere provides important information for the understanding of atmospheric transport and photochemistry. The presented thesis describes with the help of models the processes governing the isotopic composition of atmospheric water vapor. The stable isotopologues - $HDO$, $H_2^{17}O$ and $H_2^{18}O$ - and the radioactive isotopologue $HTO$ are discussed. A complete analytical procedure has been developed for the purpose of precise measurements of the mentioned water isotopologues. For the stable isotopologues, it consists of three instruments: a continuous-flow system for the chemical decomposition of $H_2O$ to $H_2$ and $O_2$ for subsequent mass-spectrometrical analysis, a calibration unit for the production of water vapor with known isotopic composition, and a cryogenic sampling unit for operation aboard airplanes and balloons. The required sample amount could be reduced to about $100ng$. Further, experiments with a sampling unit for tritiated water vapor have been performed. With these apparatus, samples of atmospheric water vapor have been taken on 6 flights between New Zealand and Antarctica, and have later been analyzed in the laboratory.

Translation of abstract (German)

Die isotopische Zusammensetzung von Wasserdampf in der oberen Troposphäre/unteren Stratosphäre:} Genaue Kenntnis über die isotopische Zusammensetzung von Wasserdampf in der Tropopausenregion und der Stratosphäre liefert wichtige Informationen zum Verständnis von atmosphärischem Transport und Photochemie. Diese Arbeit beschreibt zunächst anhand von Modellen, wodurch die isotopische Zusammensetzung des Wasserdampfes bestimmt wird. Dabei wird sowohl auf die stabilen Isotopologe $HDO$, $H_2^{17}O$ und $H_2^{18}O$, als auch auf das radioaktive Isotopolog $HTO$ eingegangen. Danach wird ein Instrumentensatz vorgestellt, mit dem präzise Messungen der genannten Isotopologe möglich sind. Für die stabilen Isotopologe besteht der Instrumentensatz aus drei Geräten: einem Continuous-Flow System zur chemischen Umwandlung von $H_2O$ in $H_2$ und $O_2$ zur anschliessenden massenspektrometrischen Analyse, einer Kalibriereinheit zur Herstellung Wasserdampfs mit bekannten Isotopenverhältnissen, und einer kryogenen Sammeleinheit zum Einsatz auf Flugzeugen und Ballons. Die dabei benötigten Probenmengen konnten auf eine Grössenordnung von $100ng$ reduziert werden. Weiterhin wurden Experimente mit einer Sammeleinheit für tritierten Wasserdampf durchgeführt. Mit Hilfe der genannten Apparaturen wurden auf insgesamt 6 Flügen zwischen Neuseeland und der Antarktis Proben atmosphärischen Wasserdampfs genommen und analysiert.