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Interfacial Viscoelasticity and Structure of Self-Assembled Semifluorinated Alkanes on Water

Mielke, Salomé

German Title: Grenzflächenviskoelastizität und Struktur von selbstorganisierten halbfluorinierten Alkanen auf Wasser

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Abstract

Semifluorinated alkanes self-assemble spontaneously into uniform nanometer-sized domains on water. The order of such “surface micelles” at the air/water interface is achieved by the counter balance of attractive and repulsive interactions. In this thesis, the viscoelastic properties of semifluorinated alkane monolayers are investigated by using interfacial shear and dilational rheology under oscillatory strain. The obtained response function implies a predominantly elastic character of the monolayers, suggesting repulsive interactions between the surface micelles. Both the structure and the form factor of the surface micelles are determined by the quantitative analysis of grazing-incidence small-angle X-ray scattering data. A systematic variation of the length and of the number of fluorocarbon and hydrocarbon chains unravel how a subtle change in the molecular structure modulates the size, shape and correlation of the surface micelles. A promising application of semifluorinated alkanes are contrast agent microbubbles for sonographic imaging. This thesis further shows that perfluorohexane vapor - commonly used to increase the lifetime of microbubbles - reduces the elasticity of the monolayers from semifluorinated alkanes whereas their structure is not influenced. The obtained results contribute to the fundamental understanding of the formation and mechanics of mesoscopic molecular assembly at the interface.

Translation of abstract (German)

Halbfluorinierte Alkane organisieren sich auf Wasser spontan in gleichförmige, nanometer große Domänen. Die Anordnung und Größe solcher \glqq{}Oberflächenmizellen” an der Luft/Wasser Grenzschicht wird durch anziehende und abstoßende Wechselwirkungen bestimmt. In dieser Arbeit werden die viskoelastischen Eigenschaften von monomolekularen Schichten halbfluorinierter Alkane durch Grenzflächenrheologie mit oszillierendem Scheer oder Dehnung bestimmt. Die Ergebnisse zeigen, dass sich die monomolekularen Schichten vorwiegend elastisch verhalten, was durch abstoßende Kräfte zwischen den Oberflächenmizellen erklärt werden kann. Durch quantitative Röntgenkleinwinkelstreuung unter streifendem Einfall (GISAXS) konnte der Strukturfaktor und Formfaktor der Oberflächenmizellen bestimmt werden. Die systematische Veränderung der Länge und der Anzahl der Fluorkohlenstoff- und Kohlenwasserstoffketten zeigt wie eine subtile Veränderung der Molekülstruktur die Größe, Form und Korrelation der Oberflächenmizellen verändert. Eine vielversprechende Anwendung von halbfluorinierten Alkanen sind Kontrastmittel für die Ultraschalldiagnostik, die auf Mikrobläschen basieren. Diese Arbeit demonstriert, dass Perfluorhexan-Dampf, der häufig bei Mikrobläschen eingesetzt wird, um ihre Stabilität zu erhöhen, die Elastizität der monomolekularen Schichten aus halbfluorinierten Alkanen verringert, ihre Struktur aber nicht beeinflusst. Die Ergebnisse dieser Arbeit tragen zu dem fundamentalen Verständnis über die Bildung und die mechanischen Eigenschaften mesoskopischer molekularer Selbst-Organisation an Grenzflächen bei.

Document type: Dissertation
Supervisor: Tanaka, Prof. Dr. Motomu
Date of thesis defense: 25 June 2019
Date Deposited: 04 Jul 2019 06:02
Date: 2019
Faculties / Institutes: Fakultät für Chemie und Geowissenschaften > Institute of Physical Chemistry
DDC-classification: 530 Physics
Controlled Keywords: Viskoelastizität, Grenzfläche, Monolayer
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