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Abstract

The investigation of trace gases and related chemical processes in the atmosphere on local and regional scales requires measurement techniques with high spatial resolution and coverage. In the context of this thesis a novel remote sensing device, the Heidelberg Airborne Imaging DOAS Instrument (HAIDI), was developed. HAIDI works on the basis of the well established DOAS method and has the ability to determine horizontal and vertical distributions of several important atmospheric species with a resolution of better than 100 m at high sensitivity. The thesis gives a detailed overview on the operating principle of the instrument and its characteristics. In addition, measurement results of several field campaigns with this instrument are presented, which yielded interesting findings. For instance, BrO/SO2 ratios were measured at Mt. Etna (Italy), showing constant values of 1.4 × 10−4 and 2.0 × 10−4, respectively, along the plume’s centerline on both measurement days (observed plume ages: 2–34 min), but an increase by a factor of two to three towards the edges of the plume. Moreover, a temporal change in the BrO/SO2 ratio was observed prior to the culmination of a paroxysm. The measurements are also one of the first to show spatial resolved OClO/SO2 and OClO/BrO ratios in the plume of Mt. Etna. Further measurements were performed near Indianapolis (Indiana, USA) and Barrow (Alaska, USA) to investigate the spatial distribution of NO2 over polluted urban areas as well as the occurrence of “bromine explosion” events during boundary layer ozone depletion in polar regions. The data allow to characterize the spatial distribution of BrO and thus give insight into possible bromine sources.

Translation of abstract (German)

Die Untersuchung von Spurenstoffen und damit zusammenhängenden chemischen Reaktionen in der Atmosphäre auf lokalen und regionalen Skalen erfordert Messtechniken mit hoher räumlicher Auflösung und Abdeckung. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein neuartiges Fernerkundungsinstrument, das „Heidelberg Airborne Imaging DOAS Instrument“ (HAIDI), entwickelt. HAIDI ist in der Lage sowohl horizontale als auch vertikale Verteilungen einer Vielzahl wichtiger atmosphärischer Spurenstoffe mit einer Auflösung besser als 100 m und hoher Sensitivität zu bestimmen. Die Arbeit gibt einen detailierten Überblick über die Funktionsweise des Gerätes und seine Eigenschaften. Zudem werden Messergebnisse von verschiedenen Kampagnen mit dem Gerät präsentiert, die interessante Resultate ergaben. Beispielsweise wurden BrO/SO2 Verhältnisse am Ätna (Italien) gemessen, die an beiden Messtagen konstante Werte von 1.4 × 10−4 bzw. 2.0 × 10−4 entlang der Mittelachse der Fahne aufweisen (untersuchte Fahnenalter: 2–34 min), aber einen Anstieg um einen Faktor von zwei bis drei zu den Rändern der Fahne hin. Zudem konnte eine zeitliche Änderung im BrO/SO2 Verhältnis kurz vor dem Höhepunkt eines Ausbruchs beobachtet werden. Die Messungen sind darüber hinaus eine der ersten, die räumlich aufgelöste OClO/SO2 und OClO/BrO Verhältnisse in der Emissionsfahne des Ätnas zeigen. Weitere Messungen wurden in der Nähe von Indianapolis (Indiana, USA) und Barrow (Alaska, USA) durchgeführt, um die räumliche Verteilung von NO2 über verschmutzten städtischen Gebieten zu untersuchen, sowie das Auftreten von „Bromexplosionen“ während der Ozonzerstörung in der planetaren Grenzschicht polarer Gebiete. Die Daten ermöglichen eine Charakterisierung der räumlichen Verteilung von BrO und gewähren somit einen Einblick in dessen mögliche Quellen.