English Title: Model-supported interpretation of the electrochemical characteristics of solid oxide fuel cells with Ni/YSZ cermet anodes

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Abstract

In dieser Arbeit wird die Entwicklung, Validierung und Anwendung von Multiskalenmodellen für die detaillierte Beschreibung einer Festoxid-Brennstoffzelle (Solid Oxide Fuel Cell, SOFC) mit Ni/YSZ (Nickel/Yttriumoxid-stabilisiertes Zirkonoxid)-Cermetanoden gezeigt. Ziel ist es, die chemisch-physikalischen Prozesse innerhalb einer SOFC zu identifizieren, die sich in Form von Polarisationsverlusten in den Impedanzspektren und Polarisationskurven zeigen. Das Modell der SOFC umfasst eine elementarkinetische Beschreibung der Elektrochemie einschließlich der Bildung einer elektrischen Doppelschicht an der Elektrode/Elektrolyt-Phasengrenze der Cermetanode, eine homogenisierte Beschreibung des Ladungs- und Gasphasentransports in den Elektroden sowie eine makroskopische Beschreibung des konvektiven und diffusiven Gastransports über den Elektroden. Durch den Vergleich mit Impedanzmessungen an symmetrischen Zellen (Universität Karlsruhe) liefert dieses Modell erstmals eine vollständige Beschreibung des Impedanzverhaltens einer diffusiv gasversorgten Cermetanode, die die Identifizierung der drei dominierenden Verlustprozesse ermöglicht. Die Erweiterung des Modells auf die Beschreibung einer segmentierten SOFC zeigt in Übereinstimmung mit Messungen (Deutsches Zentrum für Luft und Raumfahrt) starke Gradienten der Stromdichte und Gaskonzentrationen.

Translation of abstract (English)

This work presents the development, validation and application of a multiscale model for the detailed description of a solid oxide fuel cell (SOFC) with a Ni/YSZ (nickel/yttria-stabilized zirconia) cermet anode. The aim of the study is the identification of the physico-chemical loss processes, as seen in impedance spectra and polarization curves. The model consists of an elementary kinetic description of the electrochemistry including the development of an electrical double layer at the electrode/electrolyte interface of the cermet anode, a homogenized description of charge and gas-phase transport in the electrodes as well as a macroscopic description of convective and diffusive mass transport in the gas phase above the electrodes. For the first time this study allows for a complete description of the impedance spectra of a diffusively fuel-supplied cermet anode. By comparing simulations with experiments on symmetrical cells (University of Karlsruhe) three dominant loss processes could be identified. The model was extended to account for the description of segmented SOFCs. In correspondence with experimental data (German Aerospace Center) the simulations show strong gradients in current densities and gas concentrations.