English Title: Analysis of the variability of the atmospheric methane budget in high polar regions with a regional trajectory model and using measurements of stable isotopes

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Abstract

In der vorliegenden Arbeit wird der Methanhaushalt mit Hilfe von troposphärischen Messungen an den Stationen Alert (Arktis) und Neumayer (Antarktis) untersucht. Einerseits wurde hierzu ein regionales Trajektorien-Modell entwickelt, das anhand kontinuierlicher CH4- und CO2-Messungen in Alert Methanquellstärken nördlicher Breiten (bis ca. 40°N) berechnet. Mit dem Modell wurde für die Jahre 1988 bis 1999 ein mittlerer anthropogener Quellfluss von (77 ± 10) Tg CH4/Jahr für Nord-Eurasien bzw. (59 ± 8) Tg CH4/Jahr für Nordamerika berechnet. Diese Flüsse sind um 40 % bzw. 60 % höher als die der EDGAR-Statistik im selben Zeitraum. Für Europa ergibt sich eine signifikante Reduktion der jährlichen Quellstärke um insgesamt etwa 30 Tg, die ausreichen würde, die derzeitige Stagnation des globalen CH4-Anstiegs zu erklären. Im zweiten Teil der Arbeit werden die Messungen der stabilen Methanisotope an Luftproben der beiden Stationen vorgestellt. Insbesondere gelang es erstmals, den dD-CH4-Jahresgang in der Südhemisphäre aufzulösen; er beträgt (peak-to-peak) etwa 2.4 ‰ (Neumayer) bzw. 6.8 ‰ (Alert). Für d13C-CH4 ergibt sich ein Jahresgang von etwa 0.12 ‰ (Neumayer) bzw. 0.38 ‰ (Alert). Aus der Differenz der beiden Stationen leitet sich eine Trennung der mittleren troposphärischen CH4-Senke von e13C = (-7.2 ± 1.3) ‰ bzw. e2H = (-234 ± 13) ‰ her, die sich auch aus der Analyse des südhemisphärischen Jahresgangs ergibt. Aus beiden Ansätzen lässt sich die Isotopie der mittleren Quelle zu d13CQ = (-53.9 ± 0.7) ‰ bzw. dDQ = (-275 ± 23) ‰ bestimmen. Ein anhaltender Langzeittrend in beiden stabilen Isotopen zeigt, dass sich die Isotope im Gegensatz zur Konzentration noch nicht im Quell-Senken-Gleichgewicht befinden.

Translation of abstract (English)

The aim of this thesis was to analyse the methane budget by tropospheric observations at the stations Alert (Arctic) and Neumayer (Antarctica). A regional trajectory model has been developed to estimate methane source fluxes in northern latitudes (down to approx. 40°N) based on continuous measurements of CH4 and CO2 at Alert. For the period of 1988 to 1999 a mean anthropogenic source flux of (77 ± 10) Tg CH4/year and (59 ± 8) Tg CH4/year has been calculated for northern Eurasia and North America, respectively. These fluxes are higher than statistical emissions inventories (EDGAR) by about 40 % and 60 %, resp.. A significant reduction of the yearly source strenght of in total 30 Tg is observed for Europe. This decrease is large enough to account for the recent stagnation of the global CH4 increase. A second focus of this work were measurements of the stable methane isotopes on air samples from both stations. A seasonal cycle of dD-CH4 could be resolved for the first time for the southern hemisphere. It averages (peak-to-peak) 2.4 ‰ (Neumayer) and 6.8 ‰ (Alert). The seasonal cycle of d13C-CH4 is 0.12 ‰ (Neumayer) and 0.38 ‰ (Alert). From the difference between both stations a fractionation of e13C = (-7.2 ± 1.3) ‰ and e2H = (-234 ± 13) ‰ for the mean tropospheric methane sink could be derived. The same results are obtained from the analysis of the southern hemispheric seasonal cycle. With the two approaches one can estimate the isotopic signature of the mean source to d13CQ = (-53.9 ± 0.7) ‰ and dDQ = (-275 ± 23) ‰, resp.. A continuing long term trend in both stable isotopes shows that in contrast to the mixing ratio the isotopes are still not in steady state with its sources and sinks.