English Title: Investigations on ion induced aerosol formation in the free atmosphere : aircraft borne and laboratory measurements

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Abstract

Aerosolpartikel spielen für den Strahlungshaushalt der Atmosphäre und bei der Bildung von Wolken und damit für das Klima eine entscheidende Rolle. Ein möglicher Bildungsprozess für Aerosolpartikel in der Atmosphäre ist die ioneninduzierte Nukleation von kondensierbaren Spurengasen wie insbesondere Schwefelsäure. Die massenspektrometrische Untersuchung des Wachstumsverhaltens von Ionen in der Umgebung übersättigter kondensierbarer Gase ist ein sehr effektives Werkzeug bei der Analyse der ioneninduzierten Nukleation. Zu diesem Zweck wurde ein . Flugzeuggetragenes Massenspektrometer mit einem großen Massenbereich weiterentwickelt, sodaß dessen hohe Nachweisempfindlichkeit noch weiter gesteigert und der Höhenbereich, in dem dieses Massenspektrometer eingesetzt werden kann zu tieferen Höhen ausgedehnt werden konnte. Darüber hinaus wurde es erstmals ermöglicht negative und positive atmosphärische Ionen ”quasi” simultan zu messen. Messung in der oberen Troposphäre und der unteren Stratosphäre haben gezeigt, daß sowohl negative wie auch positive atmosph ärische Ionen durch die Anlagerung kondensierbarer Spurengase anwachsen. Das Wachstumsverhalten von atmosphärischen Ionen beider Polaritäten ist sehr ähnlich und deutet darauf hin, daß es sich bei dem nukleierenden Gas hauptsächlich um Schwefelsäure handelt. Die Messungen haben des weiteren gezeigt, daß ioneninduzierte Nukleation häufig zur Bildung sehr kleiner stabiler Aerosolpartikel beiträgt. Die Rate der ioneninduzierten Nukleation ist in Schadstoffbelasteten Luftmassen stark erhöht und zeigt eine gute Korrelation mit der Konzentration kondensierbarer Spurengase. Untersuchungen im Labor haben gezeigt, daß ioneninduzierte Nukleation des Systems Schwefelsäure- Wasser unter Bedingungen stattfinden kann, bei denen homogene Nukleation ausgeschlossen werden kann.

Translation of abstract (English)

Aerosol particles are important for the radiative budget of the atmosphere and for the formation of clouds and thereby influence the climate. A possible mechanism for the formation of aerosol particles in the atmosphere is the ion induced nucleation of condensable gases like sulfuric acid. A powerful tool to analyze the ion induced nucleation is the mass spectrometric observation of the growth of ions in the presence of supersaturated nucleating gases. For this purpose an aircraft borne mass spectrometer with a large mass range and high sensitivity was further improved. It was possible to increase the sensitivity and extend the altitude range of the mass spectrometer thus it could be operated also at lower altitudes. In addition it was for the first time possible to detect negative and positive ions virtual simultaneous. Measurements in the upper troposphere and the lower stratosphere have shown, that both negative and positive atmospheric ions grow by the attachment of condensable trace gases. The growth of negative and positive atmospheric ions is similar which suggests that the condensable gas is mainly sulfuric acid. In addition the measurements have shown that ion induced nucleation contributes often to the formation of very small stable aerosol particles. The rate of the ion induced nucleation increases steeply in polluted air masses. Laboratory investigations have shown that ion induced nucleation of the system sulfuric acid- water is possible, when homogenous nucleation is not possible.