German Title: Organisches, anorganisches und Gesamtbrom in der extratropischen Tropopause und untersten Stratosphäre im Herbst 2017: Entstehung, Transportwege und Folgen für Ozon

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Abstract

Inferred total bromine (Brtot) was measured in the upper troposphere (UT) and lower stratosphere (LS) from a research aircraft over the North Atlantic and north western Europe in fall 2017 during the WISE (Wave-driven ISentropic Exchange) campaign. The LS weighted-mean Brtot is 19.2 +/- 1.2 ppt. A closer look into organic and inorganic bromine, as well as simultaneously measured transport and air mass lag-time tracers, suggests that bromine-rich air masses persistently protruded into the LS in fall creating a high bromine region (HBrR). A subsection, HBrR*, has a Brtot weighted average of 20.9 +/- 0.8 ppt. The most probable source region is former tropical UT air with a Brtot weighted mean of 21.6 +/- 0.7 ppt. A secondary smaller source is transport across the extratropical tropopause. Lagrangian transport modelling quantifies these multi-pathway contributions to the LS and HBrR. Further, the influences of the Asian monsoon and its tropical adjacent regions as well as tropical cyclones from Central America on bromine are discussed. And lastly, the consequences of ~1-2 ppt additional bromine in the tropical UT are simulated by a global chemistry transport model resulting in 3.1 +/- 0.7% ozone decrease within the 20 K potential temperature layer directly above the tropopause.

Translation of abstract (German)

Das abgeleitete Gesamtbrom (Brtot) wurde im Herbst 2017 in der oberen Troposphäre (UT) und unteren Stratosphäre (LS) von einem Forschungsflugzeug über dem Nordatlantik und Nordwesteuropa während der WISE-Kampagne (Wave-driven ISentropic Exchange) gemessen. Der gewichtete Mittelwert Brtot der LS beträgt 19,2 +/- 1,2 ppt. Ein genauerer Blick auf organisches und anorganisches Brom sowie gleichzeitig gemessene Transport- und Luftmassenalter-Tracer deutet darauf hin, dass im Herbst bromreiche Luftmassen in die LS transportiert werden, und sie dort eine Region mit hohem Bromgehalt (HBrR) bilden. Eine Untermenge, HBrR*, hat einen Brtot gewichteten Durchschnitt von 20,9 +/- 0,8 ppt. Die wahrscheinlichste Quellregion ist ehemalige Luft aus der tropischen UT mit einem gewichteten Brtot Mittelwert von 21,6 +/- 0,7 ppt. Eine sekundäre, relativ kleinere Quelle ist der Transport durch die extratropische Tropopause. Eine Lagrange Modellierung des Transports quantifiziert diese unterschiedlichen Transportweg-Beiträge zu der LS und HBrR. Weiterhin werden die Einflüsse des asiatischen Monsuns und seiner angrenzenden tropischen Regionen sowie von tropischen Stürmen über Mittelamerika auf das UT und LS Brom diskutiert. Abschließend werden die Konsequenzen von ~1-2 ppt zusätzliches Brom in der tropischen UT durch ein globales Chemietransportmodell simuliert welches 3,1 +/- 0,7% des Ozons in der 20 K Potentielle Temperatur Schicht direkt oberhalb der Tropopause zerstört.