English Title: Formation kinetics of water disinfection by-products

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Abstract

Desinfektion ist im Bereich der Schwimmbadwasseraufbereitung obligatorisch, um aus Sicht des Infektionsschutzes die Sicherheit der Badegäste zu gewährleisten. Das am häufigsten eingesetzte Desinfektionsmittel ist freies Chlor (FAC), das aufgrund seiner hohen Reaktivität auch mit Verunreinigungen in verschiedener Form reagieren kann. Dabei entsteht eine Vielzahl an sogenannten Desinfektionsnebenprodukten (DNP). Bisherige Forschungen haben sich mit der Identifizierung der unterschiedlichen DNP, deren Entstehung bei Verwendung verschiedener Aufbereitungstechnologien, den absoluten Konzentrationen im Wasser und in der Luft sowie den Auswirkungen auf den Menschen befasst. Dementgegen gibt es zu der Chemie hinter der Entstehung kaum Untersuchungen. Die vorliegende Arbeit ist die erste umfassende und systematische Studie, die die Entstehung von DNP aus verschiedenen Quellen und darüber hinaus die konkrete Kinetik auf molekularer Ebene untersucht. Zunächst wurde der Eintrag von Verunreinigungen durch Badegäste bestimmt, der im Schnitt 230 mg gelösten organischen Kohlenstoff (DOC), 40 mg partikulären organischen Kohlenstoff (PaOC), 1010 Bakterien (KBE) und 240 mL Urin pro Person beträgt. In weiteren Untersuchungen wurde das Trihalogenmethan-Bildungspotential aus den o. g. Verunreinigungen zu 100 mg Chloroform pro Person bestimmt, das zu 63 % Urin und zu 35 % Verunreinigungen von der Haut zugeordnet werden konnte. Anschließend wurden die Kinetiken von 13 potentiellen Vorläufer-Verbindungen sowie von Gemischen untersucht und Zitronensäure als wichtigster Vorläufer für die Bildung von Chloroform identifiziert. Die Ergebnisse zeigten zudem, dass die Chloroform-Bildung aus Zitronensäure ein verhältnismäßig langsamer Prozess ist (Ausbeute < 60 % nach vier Tagen). Diese Ergebnisse, insbesondere die Kinetiken, wurden im Rahmen des EU-Projekts „Intellipool“ in ein Modell zur Vorhersage von DNP-Konzentrationen in Schwimmbädern implementiert, das bereits zur Optimierung der Technik von Schwimmbadanlagen genutzt wird.

Translation of abstract (English)

In the area of swimming pool water treatment, disinfection is obligatory to ensure the safety of bathers against the spread of infectious diseases. The disinfectant mainly used is free available chlorine (FAC), which additionally may react with pollutants due to its high reactivity. Because of these reactions, a high variety of so called disinfection by-products (DBP) occurs. Up to now, research was focused on the identification of DBP, the relation of the occurrence to different water treatment technologies, the absolute concentrations in water as well as in the air and the potential hazards for humans. However, there are only few studies about the chemistry behind. This thesis is the first comprehensive and systematic study investigating the formation of DBP from different sources and beyond that the specific kinetics on a molecular level. At first, the input of pollutants by bathers was determined to be 230 mg dissolved organic carbon (DOC), 40 mg particulate organic carbon (PaOC), 1010 bacteria (CFU) and 240 mL urine per person. In further investigations the trihalomethane forming potential was determined for the pollutants mentioned above to be 100 mg chloroform per person, of which 63 % could be related to urine and 35 % to contaminants from the skin, respectively. Afterwards, the kinetics of 13 precursor compounds as well as mixtures were analyzed, and citric acid was identified as the main precursor to chloroform formation. Furthermore, the results showed that the chloroform formation from citric acid is a comparatively slow process (yield < 60 % after four days). Within the scope of the EU project “Intellipool”, these results and especially the kinetics were implemented in a model for the prediction of DBP concentrations in swimming pools, which is already applied for the optimization of the technologies used in swimming facilities.