German Title: Datierung von Grundwasser- und Ozeanproben mit radioaktiven Edelgasisotopen - Probenaufbereitung und Feldstudien

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Abstract

The noble gas radioisotopes 39Ar (half-life 269 yr) and 85Kr (half-life 10.8 yr) are desired tracers for dating water and ice in the past 1000 years, particularly because of their conservative properties. However, their application has long been hindered due to their low isotopic abundance and consequently, large required sample sizes. Due to recent improvements of the detection method Atom Trap Trace Analysis (ATTA), dating with 39Ar and 85Kr on a fewkilograms ofwater and ice has become feasible. In order to make this recent progress available for field studies, sample preparation systems for both argon and krypton have been set up and characterized. Argon purity and recovery > 95% could be achieved as well as a krypton purity and recovery > 90%. In the course of this thesis, these sample preparation systems could be employed in three different field studies applying 39Ar and 85Kr among other tracers. In a groundwater study, the freshwater lens on Rottnest Island inWestern Australia was investigated with a multi-tracer approach and evaluated with a lumped parameter model. Weekly atmospheric samples for 85Kr were taken in Adelaide and compared to other 85Kr monitoring stations. An interhemispheric exchange time of about seventeen months was derived from the data and 85Kr input functions for the northern and southern hemisphere could be retrieved. The third study represents the first 39Ar ocean campaign with ATTA. Twenty samples from three depth profiles near Cape Verde were taken, purified and analyzed in the context of this thesis. A fast decrease in 39Ar to under 50 pmAr below 2000m was observed and mean ages of the sampled water body were estimated by combining 39Ar with CFC-12 results. The three field applications show the importance of the noble gas radioisotopes 39Ar and 85Kr in multi-tracer studies, especially in the light of an advancing ATTA technology.

Translation of abstract (German)

Die Edelgas-Radioisotope 39Ar und 85Kr (mit Halbwertszeiten von 269 und 10,8 Jahren) sind wertvolle Tracer für die Datierung von Wasser- und Eisproben, insbesondere wegen ihrer konservativen Eigenschaften. Ihre bisherige Anwendung war schwierig, da aufgrund ihrer geringen Isotopenhäufigkeit große Probenmengen benötigt wurden. Die stetige Optimierung der Detektiermethode Atom Trap Trace Analysis (ATTA) ermöglicht jedoch nun die Messung von 39Ar und 85Kr in wenigen Kilogramm Wasser oder Eis. Um diesen Fortschritt in Feldkampagnen zu nutzen, wurden im Rahmen dieser Arbeit Probenaufbereitungsanlagen aufgebaut und charakterisiert. Eine Reinheit und Ausbeute von > 95% für Argon und von > 90% für Krypton wurden erzielt. Weiterhin wurden drei Feldkampagnen unter dem Einsatz der Systeme durchgeführt. Mit Hilfe verschiedener Tracer wurde die Frischwasserlinse auf Rottnest Island im Westen Australiens untersucht und Daten mit einem Lumped-Parameter Modell ausgewertet. Desweiteren wurden in Adelaide wöchentlich Luftproben zur Untersuchung der atmosphärischen 85Kr Konzentration der südlichen Hemisphäre genommen. Unter Verwendung weiterer 85Kr Daten konnte eine zwischenhemispärische Austauschzeit von 17 Monaten berechnet und atmosphärische Eintragsfunktionen für die nördliche und südliche Hemisphäre abgeleitet werden. Die dritte Kampagne stellte die erste Ozeanstudie mit 39Ar unter Verwendung von ATTA dar. Es wurden drei Tiefenprofile mit insgesamt 20 Proben in der Nähe Kap Verdes genommen, aufbereitet und evaluiert. Ein starker Abfall der 39Ar Konzentration auf unter 50 pmAr unterhalb von 2000m wurde beobachtet und mittlere Alter der Proben aus der Kombination von 39Ar und CFC-12 wurden berechnet. Diese drei Studien demonstrieren die Relevanz der Edelgas-Radioisotope 39Ar und 85Kr, insbesondere in Hinblick auf zukünftige Anwendungen mit ATTA.