German Title: Sediment Ökotoxikologie : Identifizierung von ökotoxikologischen Risiken im Tietê River Basin (Brasilien)

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Abstract

Auf Grund ihres hohen Potenzials zur Schadstoffakkumulation sind Sedimente von großer wissenschaftlicher und regulatorischer Bedeutung. Da diese Schadstoffe unter bestimmten Umweltbedingungen (Baggerungen, Hochwasser) wieder verfügbar werden können, stellen Sedimente auch eine Quelle diffuser Schadstoffbelastung in die freie Wassersäule dar. Die Sediment-gebundene Schadstofffracht zeichnet sich vor allem durch eine hohe Komplexität aus, die mit chemisch-analytischen Verfahren alleine nur unzureichend erfasst werden kann. Durch die Kombination ökotoxikologischer Methoden, bestehend aus akuten und Mechanismus-spezifischen textit{In vitro}-Biotests, textit{In situ}-Untersuchungen und chemischer Analytik, zielte diese Studie auf eine umfassende Bewertung kontaminierter Sedimente des Tietê-Flusses (Brasilien, Bundesstaat São Paulo) ab. Entlang des Tietê befinden sich mehrere Stauhaltungen, die für Trinkwassergewinnung und, Bewässerungszwecke sowie als Naherholungsgebiet genutzt werden. Die acht in dieser Dissertation untersuchten Gebiete umfassen den Tietê auf seiner gesamten Länge (von der Quelle bis zur Mündung) ebenso, wie zwei wichtige Gewässer, die mit dem Tietê verbunden sind: den Nebenfluss Pinheiros und die Stauhaltung Billings. Verschiedene Testorganismen, ökotoxikologische Endpunkte sowie gefriergetrocknetes und extrahiertes Sediment wurden im Labor verwendet. Außerdem wurden textit{in vitro}- Ergebnisse mit textit{In situ}-Untersuchungen kombiniert, um die Ergebnisse aus Laborstudien auf das Freiland zu extrapolieren. Dadurch konnte gezeigt werden, dass Sedimente des Tietê Schadstoffe enthalten, die mit Fischzellen neben Cytotoxizität, Gentoxizität und AhR-vermittelter Wirksamkeit auch Embryotoxizität bewirken können. Weiterhin wurde textit{in situ} mit Fischen aus dem Freiland eine mutagene Wirksamkeit der Sedimente nachgewiesen. Durch die Exposition von RTL-W1-Zellen gegenüber acetonischen Sedimentextrakten der verschiedenen Flussabschnitte wurden mit Neutralrot-, Comet- und EROD-Assay unterschiedliche Cytotoxizität, Gentoxizität und AhR-vermittelte Wirksamkeit nachgewiesen. Enge Korrelationen zwischen Gentoxizität textit{in vitro} und Mutagenität textit{in situ}/textit{in vivo} im Mikronukleus-Assay mit Erythrocyten aus Fischblut wurden ermittelt. Dies belegt die hohe ökologische Bedeutung gentoxischer Effekte durch Sedimente im Freiland. Da organische Extrakte das gesamte Schädigungspotenzial von Sedimentproben abbilden, ohne die Bioverfügbarkeit zu berücksichtigen, galt es, realistischere Expositionsszenarien für die Bewertung von Sedimentqualität zu entwickeln. Diese sollten die Bioverfügbarkeit berücksichtigen und die Wirkung auf intakte Organismen zeigen, um so die Übertragbarkeit von Laborergebnissen zu verbessern. Weiterhin wird so ein besseres Verständnis von Verbleib und Verhalten von Wasser- und Sediment-gebundenen Schadstoffen ermöglicht, durch welche die Toxizität bewirkt wird. Daher wurde ein Sediment-Kontakttest angewandt und Veränderungen der Embryotoxizität über den gesamten Flussverlauf erfasst. Die Ergebnisse der Biotests belegen, dass ein Großteil der Toxizität auf Abwässer der Metropolregion São Paulo zurückgeführt werden kann. Die Ergebnisse zeigen aber auch, dass die Schadstoffquellen sich im Flussverlauf ändern und erst in Summe zur Degradierung der Reservoire beitragen. Die Ergebnisse der Effekt-dirigierten Analyse, die Fraktionierung und chemische Analyse von Sedimentextrakten mit den höchsten Schädigungspotentialen (Pinheiros und Billings) verbindet zeigen, dass polyzyklische aromatische Verbindungen (PACs) wie prioritäre und nicht-prioritäre polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAKs) einen wichtigen Beitrag zur allgemeinen Toxizität leisten. Die Bewertung der Sedimentqualität ist für das Verständnis der Vorgänge, die das Schicksal und die Verfügbarkeit von Schadstoffen in Gewässer bestimmen, von grundlegender Bedeutung, da diese das Kompartiment sind in dem Schadstoffe aus anthropogenen Quellen ab- und zwischengelagert und transformiert werden. Eine umfassende Bewertung der ökotoxikologischen Belastung von Sedimenten erfordert ihrerseits variable Konzepte und umfassende Kenntnisse für die Interpretation der Ergebnisse. Wie am Beispiel des Einzugsgebiets des Tietê gezeigt werden konnte, stellt die Kombination von Bioassays in Testbatterien, chemischer Analyse und Effekt-dirigierter Fraktionierung geeignete Werkzeuge für ein Frühwarnsystem dar, das nicht nur die Sedimentbelastung, sondern auch den allgemeinen Zustand des gesamten Flusssystems erfasst. Die Fraktionierung besonders toxischer Proben ermöglicht dabei die Identifizierung spezifischer Schadstoffgruppen, sowie die Priorisierung einzelner Fraktionen für spätere Effekt-dirigierte Analysen, um so letztlich möglichst Einzelsubstanzen zu identifizieren.

Translation of abstract (English)

Sediments are a major issue for many scientists and authorities due to their potential to accumulate pollutants. Since pollutants may be made available under certain environmental conditions such as dredging or flood events, sediments can also become a source of diffuse contamination to the free water space. Their associated load of pollutants can be characterized particularly by its high complexity, which is hard to characterize based on chemical-analytic methods only. By combining ecotoxicological approaches using acute and mechanism-specic textit{in vitro} biotests, textit{in situ} investigations and chemical analyses, the present study aimed at comprehensively evaluating contaminated sediments from the Tietê River Basin (São Paulo State, Brazil). The Tietê River comprises several reservoirs along its course, which are widely used for providing drinking water, as a water source for agricultural irrigation and as recreation sites. The eight selected studied areas cover the entire length of the Tietê River from its spring to the river mouth and also include two important water bodies associated to this river, the Pinheiros River and Billings reservoir. Several approaches involving different test organisms, various endpoints and different sediment phases (liquid as extract and solid as freeze-dried samples) were followed under laboratory conditions. Moreover, to be able to better extrapolate rsults from laboratory studies to the field situation, textit{in vitro} results were combined with textit{in situ} assessment. As a result, it is possible to confirm that sediments from the various sites at the Tietê River Basin are differently polluted with contaminants, which cause not only acute cytotoxicity, but also genotoxicity and AhR-mediated toxicity in fish cells as well as fish embryos. Furthermore, mutagenicity was recorded textit{in situ} in fish caught from the field. Differences in cytotoxicity, genotoxicity and AhR-mediated toxic potentials between different locations could be identified by the neutral red, comet and EROD assays, respectively, with RTL-W1 cells exposed to acetonic sediment extracts. High correlations between genotoxicity textit{in vitro} and mutagenicity textit{in situ}/textit{in vivo} (micronucleus assay with fish blood erythrocytes) were obtained, indicating the high ecological relevance of sediment genotoxicity for the situation in the field. However, since organic extracts provide estimations of the textit{total} hazard potential, but neglect the textit{bioavailability} of sediment contaminants, there was still a need to develop more realistic, field-like exposure scenarios for sediment quality assessment, combining both bioavailability and textit{intact organisms} in order to improve the transferability of results and to better understand fate and behavior of water- and sediment-bound toxicants relevant for toxicity. Thus, in order to simulate textit{in situ} exposure conditions in a more realistic scenario, a sediment-contact fish embryo test was applied and changes in embryotoxicity were recorded in the whole river course. Overall, bioassays results confirmed that most of the toxicity was due to the discharges of the metropolitan area of São Paulo, but also indicated that additional sources of pollutants occur along the whole river course, thus contributing to the degradation of each reservoir. Results from effect-directed analyses of the most toxic sediment extracts (from Pinheiros and Billings sediments), combining fractionations of samples and chemical analyses suggested that polyclyclic aromatic compounds (PACs), such as priority and non-priority polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), play an important role in the general toxicity. The assessment of sediment quality is essential for the understanding of processes governing the fate and availability of pollutants, since sediments are the final compartments for storage and transformation of most pollutants discharged by anthropogenic activities. A comprehensive evaluation of the ecotoxicological situation of sediments requires different approaches and broad knowledge for interpreting results. As exemplified for the Tietê River basin, a battery of bioassays applied in combination with chemical analyses and effect-directed analysis represent suitable strategies to function as early warning systems not only for sediment pollution, but also for the health of the entire river system. The fractionation of the very toxic samples allowed the identification of specific groups of pollutants responsible for the toxicity, and the prioritization of individual fractions for subsequent effect-directed analysis. Effect-directed analysis should allow sequential reduction of the complexity of these environmental mixtures to toxyicant classes and, eventually, to individual toxicants.