English Title: The role of the carrier-envelope phase in the interaction of ultra short laser pulses with molecules

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Abstract

In der vorliegenden Arbeit wurden experimentelle Untersuchungen zur Fragmentation von $H_2$-Molekülen in ultrakurzen (6fs), intensiven Laserpulsen mit stabilisierter Träger-Einhüllenden-Phase (CEP) durchgeführt. Durch die Verwendung eines Reaktionsmikroskops zur Detektion aller entstehenden geladenen Teilchen konnten sowohl die unterschiedlichen Reaktionskanäle getrennt, als auch eine koinzidente Messung von Elektronen und Ionen erreicht werden. Dabei ist es erstmals experimentell gelungen, eine theoretisch vorhergesagte Abhängigkeit der Emissionsrichtung der Protonen von der CEP des Lasers im niederenergetischen Bereich des Dissoziationskanals nachzuweisen, was gleichbedeutend ist mit einer Lokalisierung des gebundenen Elektrons im dissoziierenden $H_2^+$, welches vom Laserfeld zwischen den beiden Kernen hin- und hergetrieben wird. Die gleichzeitige Messung von Ionen und Elektronen erlaubte es dabei Aussagen über die Rolle des ersten Ionisationsschrittes ($H_2 rightarrow H_2^+$), sowie der durch den Laser induzierten Kopplung der beiden ionischen Zustände $1ssigma_g$ und $2psigma_u$ für die beobachtete Dissoziationsasymmetrie zu treffen. Des weiteren konnten im Rahmen dieser Arbeit durchgeführte Simulationen zur Wellenpaketsdynamik die Wichtigkeit der Erzeugung eines kohärenten Wellenpaketes im $H_2^+$-Molekülpotential für die maximal erreichbare Dissoziationsasymmetrie zeigen. Neben den Untersuchungen am "Prototyp"-Molekül $H_2$ konnte die Möglichkeit der gezielten Kontrolle der Fragmentationsprozesse in Multi-Elektronen-Systemen durch die CEP ultrakurzer Laserpulse am Beispiel Kohlenmonoxid demonstriert werden, was einen weiteren Schritt in Richtung der Kontrolle chemischer Reaktionen darstellt.

Translation of abstract (English)

In this work the fragmentation of $H_2$ molecules in ultra-short (6fs), intense laser pulses with stabilized carrier-envelope-phase (CEP) has been investigated experimentally. The use of a reaction microscope for the detection of all created charged particles allowed a separation of different reaction channels as well as a coincident detection of electrons and ions. For the first time a theoretical predicted dependence of the proton emission direction from the CEP in the low-energy range of the dissociation channel was observed what is equivalent to a localization of the bound electron in the dissociating $H_2^+$ that is driven back and forth between the two nuclei by the laser field. The coincident detection of ions and electrons allowed it to investigate the role of the first ionization step ($H_2 rightarrow H_2^+$) and the laser induced coupling of the two ionic states $1ssigma_g$ and $2psigma_u$ for the dissociation asymmetry. Wave-packet propagation simulations underlined the importance of the creation of a coherent wave packet in the $H_2^+$-potential for the achievable asymmetry. In addition to investigations of the prototype molecule $H_2$ the control of fragmentation processes in multi-electron-systems by varying the CEP was demonstrated on carbon monoxide what points towards future control of chemical reactions.